À l’âge de dix-sept ans, Nailia Harzoune quitte sa région natale, où elle a grandi, pour partir à Paris. Elle y suit les cours de danse et de jeu d’acteur donnés au conservatoire municipal W. A. Mozart. En 2009, elle décroche son premier rôle au cinéma dans le long-métrage Divorces! de Valérie Guignabodet ; elle y incarne le rôle de Célia. Elle fait ses débuts à la télévision dans Le Choix de Myriam, réalisé par Malik Chibane. L'année suivante, elle incarne la jeune Palestinienne sans-papiers de Shéhérazade et le délice casher , court-métrage d'Agnès Caffin, où elle donne la réplique à Fanny Ardant. La même année, elle joue l'un des rôles principaux aux côtés de Hiam Abbass dans le téléfilm Des intégrations ordinaires de Julien Sicard. Elle apparaît également dans Le Chat et les Souris de Eric Woreth, épisode de la série Les Petits Meurtres d'Agatha Christie. En 2011, elle est à l’affiche d’un épisode de la série Joséphine, ange gardien en incarnant le rôle de Yasmina Bouazid. En 2014 elle joue le rôle de Nil dans Geronimo de Tony Gatlif. En 2016 elle joue dans Chouf, où elle incarne le personnage de Najette. En 2017, elle joue Samia, le principal rôle féminin du film Patients de Grand Corps Malade et Mehdi Idir.